單核細胞增生李斯特氏菌( Listeria monocytogenes, LMs)是毒性最強的食源性病原體之一,廣泛存在于肉類、奶制品、蔬菜中。即使是低水平的LMs食物污染也會引起新生兒、老年人、孕婦和免疫功能低下的個體嚴重疾病甚至死亡,感染者死亡率高達20-30%。傳統(tǒng)檢測LMs的方法主要包括分離培養(yǎng)和生化檢測,具有成本高、操作復雜、耗時長、不能實時檢測的缺點。因此,開發(fā)一種快速、便捷、準確的LMs檢測技術(shù)具有重要意義。LMs在代謝過程中會產(chǎn)生特定的揮發(fā)性有機化合物(MVOCs)。其中,3-羥基-2-丁酮(豐度32.18%)被認為是檢測LMs的生物標志物。半導體金屬氧化物氣體傳感器基于氣體分子在半導體敏感材料表界面吸附及催化過程引起材料電阻變化,實現(xiàn)對氣體分子的識別及濃度檢測。由于價格低廉、易于集成、響應速度快、靈敏度高等優(yōu)點,半導體金屬氧化物氣體傳感器在環(huán)境監(jiān)測、疾病診斷、食品安全等人民生命健康保障領(lǐng)域有著重要應用前景。然而,半導體金屬氧化物傳感器通常存在工作溫度高(200-500 oC)及選擇性差的共性技術(shù)難題。同時,如何實現(xiàn)極低濃度下3-羥基-2-丁酮氣體的精準、快速檢測仍面臨巨大挑戰(zhàn)。
基于上述問題,西安交大生命學院魏晶教授課題組設(shè)計并制備了金單原子增敏劑功能化的介孔二氧化錫納米球氣敏材料,開發(fā)的氣體傳感器實現(xiàn)了ppb級3-羥基-2-丁酮生物標志物的高靈敏、快速檢測。基于前期開發(fā)的多酚協(xié)助共組裝技術(shù),將金納米團簇、二氧化錫前驅(qū)物等單元共組裝,制備了金納米團簇高度分散的金屬-多酚納米球。直接焙燒后,由于納米限域及強金屬-載體相互作用,金納米團簇轉(zhuǎn)化金單原子,均勻分散在介孔二氧化錫骨架中。使用上述氣敏材料開發(fā)的氣體傳感器具有相對較低的工作溫度(50 °C),對2 ppm的3-羥基-2-丁酮氣體響應值高達587.3,是介孔二氧化錫納米球傳感器的183.5倍(圖1)。同時,該傳感器具有極低的檢測限(10 ppb)、優(yōu)異的選擇性和較快的響應速度(10 s)。該氣體傳感器進一步用于區(qū)分單核細胞增生李斯特氏菌與其他細菌(大腸桿菌、沙門氏菌、嗜熱鏈球菌和金黃色葡萄球菌)。該傳感器優(yōu)異的性能歸因于敏感薄膜層中介孔二氧化錫納米球具有易于接近的活性位點(Au-O-Sn)及連通的介孔孔道結(jié)構(gòu),促進了氣體分子在敏感材料表界面的吸附、解離及擴散。此外,開發(fā)了無線氣體傳感器,實現(xiàn)了對3-羥基-2-丁酮的實時監(jiān)測,有望用于食品中單核細胞增生李斯特氏菌的監(jiān)測。

圖1 金單原子功能化介孔二氧化錫納米球的傳感性能:(a)不同溫度下的響應值,(b)選擇性,(c-d)區(qū)分不同細菌。(e)無線傳感器用于實時監(jiān)測3-羥基-2-丁酮。
該研究成果以《金單原子功能化介孔二氧化錫納米球用于單核細胞增生李斯特氏菌生物標志物的低溫超靈敏檢測》(Single-atom Au Functionalized Mesoporous SnO2 Nanospheres for Ultrasensitive Detection of Listeria Monocytogenes Biomarker at Low Temperature)為題發(fā)表在國際權(quán)威期刊《ACS Nano》上。論文第一作者為西安交通大學生命學院博士生馮冰溪,通訊作者為西安交通大學生命學院魏晶教授、復旦大學鄧勇輝教授、內(nèi)蒙古大學武利民教授和電子科技大學岳秦教授。論文第一單位為西安交通大學生物醫(yī)學信息工程教育部重點實驗室。相關(guān)研究得到了國家自然科學基金等項目的資助,論文中的表征及測試得到了西安交通大學分析測試共享中心的支持。
論文鏈接:https://doi.org/10.1021/acsnano.4c03566
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