近期，中國科學院合肥物質(zhì)院強磁場中心盛志高研究員團隊與合作者在二維磁性材料的非線性光學研究中取得重要進展，依托穩(wěn)態(tài)強磁場實驗裝置（SHMFF）超快磁光測試系統(tǒng)，首次觀測到單層CrPS4中鐵磁序誘導的強非線性磁二次諧波產(chǎn)生（Nonlinear Magnetic Second Harmonic Generation，MSHG）。該成果于2024年8月9日在線發(fā)表于光學重要期刊 Advanced Optical Materials。

Second Harmonic Generation (SHG)是一種二階非線性光學現(xiàn)象，與材料的對稱性破缺息息相關(guān)且極其靈敏。SHG最初發(fā)現(xiàn)于具有晶體結(jié)構(gòu)對稱性破缺的體系（i型SHG）。自20世紀60年代以來，理論和實驗都發(fā)現(xiàn)了與磁有序（時間反演對稱破缺）相關(guān)的SHG效應(yīng)（c型SHG）。一般來說，c型SHG比i型SHG的強度至少弱一個數(shù)量級，這嚴重限制了其在非線性光學器件中的應(yīng)用。

繼石墨烯之后，磁性二維范德瓦爾斯（2D vdWs）材料因其獨特的物性與廣泛的應(yīng)用潛力備受關(guān)注。但是目前人們對其非線性光學性質(zhì)的理解仍存在諸多未知，然而其SHG與磁性有序的關(guān)系尚未被充分研究，這限制了其在光電子器件中的應(yīng)用。研究團隊深入探索了二維反鐵磁材料CrPS4中的磁性有序相關(guān)的SHG效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，在塊體和偶數(shù)層CrPS4中，反鐵磁序不能產(chǎn)生任何c型SHG效應(yīng)，而在奇數(shù)層CrPS4中觀測到巨大的單層鐵磁序誘導產(chǎn)生的c型SHG效應(yīng)。這是首次在二維磁體中觀測到ED近似下的鐵磁序誘導產(chǎn)生c型SHG效應(yīng)，該效應(yīng)源于空間和時間反演對稱性的雙重破缺。更為重要的是，研究團隊發(fā)現(xiàn)該鐵磁序誘導的c型SHG與晶體結(jié)構(gòu)對稱破缺產(chǎn)生的i型SHG的信號強度相當。這在所有已知的磁性材料中極為罕見，暗示了一種新的MSHG產(chǎn)生機制。這一發(fā)現(xiàn)不僅揭示了二維磁性材料中SHG的新機制，而且極大地豐富了由磁性有序產(chǎn)生的SHG類別。該發(fā)現(xiàn)對于深入理解二維磁性材料的非線性光學行為及其對稱性具有重要意義，同時也為開發(fā)基于二維磁性材料的高性能光電子器件提供了新的思路和理論基礎(chǔ)。

強磁場中心侯德博士為第一作者，強磁場中心盛志高研究員為論文的通訊作者，本工作得到了中國科學院合肥物質(zhì)院固體所蔣中柱博士、羅軒研究員和安徽大學肖瑞春教授的大力支持，強磁場中心為第一作者和通訊作者單位。該工作獲得了國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學基金項目和強磁場安徽省實驗室的支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adom.202400943

二維反鐵磁體CrPS4中單層鐵磁序誘導二次諧波產(chǎn)生效應(yīng)。（插圖為單層CrPS4光學圖片和AFM表征）