近日，華東理工大學化工學院、化學工程聯合國家重點實驗室周興貴教授、段學志教授、陳文堯特聘研究員等針對單原子催化劑在反應過程中易中毒失活問題，創新提出了金屬納米顆粒作為“解藥”的策略，實現了單原子Au與納米顆粒Au間的接力催化，顯著提升了丙烯氫氧環氧化制環氧丙烷反應性能。相關成果發表在《自然—通訊》。

當今，單原子催化劑（SACs）的研究備受矚目，其在催化領域展現出的巨大潛力引發了學術界和企業界的廣泛關注。這種催化劑以其極高的原子利用率、可調節的電子特性以及與傳統納米顆粒相比更為獨特的尺度效應，被認為是未來可持續催化的關鍵。然而，盡管SACs在許多反應中表現出卓越性能，但其用于實際生產仍面臨易失活、活性位點單一等挑戰，限制了其在工業生產中的廣泛應用。

針對這一問題，研究團隊提出了一項概念性的驗證研究，重點考察了金（Au）單原子催化丙烯氣相氫氧環氧化的催化劑（Au SACs）中毒問題，并探討了金納米顆粒（Au NPs）作為解毒劑的潛在應用。研究結果顯示，微量添加Au納米顆粒可以有效增強和維持丙烯環氧化反應的性能。通過動力學研究、多種表征手段以及多尺度模擬分析，發現Au SACs在低丙烯覆蓋度下具有顯著的環氧化活性，但在高覆蓋度下則會出現中毒現象。值得指出的是，傳統的丙烯環氧化過程通常需要鈦（Ti）位點的引入，而本研究發現Au SACs與Au NPs可以相互協作，在無Ti的化學環境下提供反應所需的不同活性位點以及過氧化氫自由基，從而分別促進H2/O2和C3H6的活化過程，以接力催化方式實現反應性能的提升。

圖片說明：Au SACs與Au NPs的空間距離與床層分布調控

研究團隊進一步通過調控Au SACs和Au NPs的空間距離與床層分布，實現了反應物覆蓋度的匹配，從而實現了過氧化氫自由基的形成、轉移和消耗的速率匹配。實驗證明，僅需添加占Au SACs質量0.3%的微量Au NPs解毒劑，即可顯著提升環氧丙烷的生成速率（56倍）、選擇性（3倍）和H2效率（22倍），并且這種優異性能能夠持續穩定150小時以上。這一發現不僅為催化領域的研究和應用帶來了新的突破，也為可持續化學工業的發展貢獻了重要的思路和實踐經驗。

圖片說明：Au SACs與Au NPs間的接力催化大幅提升丙烯環氧化反應性能

該研究得到了袁渭康院士等的悉心指導。此外，該研究得到了國家重點研發計劃課題、國家自然科學基金、上海市碳中和基礎研究特區項目、上海市教委科研創新計劃自然科學重大項目、上海市科委科技創新行動計劃等項目的支持。

原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47538-4